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 為徹底去除一些濕式氧化發(fā)難以去除的有機(jī)物，研究出將廢液溫度升至水的臨界溫度以上，利用超臨界水的良好特性來加速反應(yīng)進(jìn)程的超臨界水氧化法。超臨界氧化技術(shù)是80年代中期由美國學(xué)者M(jìn)odel提出的一種能夠徹底破壞有機(jī)物結(jié)構(gòu)的新型氧化技術(shù)。其原理是在超臨界水的狀態(tài)下將廢水中所含的有機(jī)物用氧化劑迅速分解成水、二氧化碳等簡單無害的小分子化合物。

  在超臨界水氧化過程中，由于超臨界水對(duì)有機(jī)物的氧氣都是極好的溶劑，因此有機(jī)物的氧化可以在富氧的均一相中進(jìn)行，反應(yīng)不會(huì)因相間轉(zhuǎn)移而受限制。同時(shí)高的反應(yīng)溫度，也使反應(yīng)速度加快。

  在超臨界水氧化法的基礎(chǔ)上發(fā)展起來的催化超臨界水氧化技術(shù)具有更強(qiáng)的降解能力和較低的反應(yīng)溫度與壓力。催化超臨界水氧化技術(shù)中常用的催化劑有 MnO2、CuO、TiO2、CeO2、Al2O3、Pt 及其中種物質(zhì)組成的復(fù)合催化劑如 Cr2O3/A12O3、 CuO/ A12O3、MnO2/CeO2等。

 二、幾種高級(jí)氧化技術(shù)的優(yōu)缺點(diǎn)

  高級(jí)氧化技術(shù)雖然具有適用范圍廣、反應(yīng)速率快、處理效率高、無二次污染或少污染、可回收能量及有用物質(zhì)的優(yōu)點(diǎn)，但各類高級(jí)氧化技術(shù)在實(shí)際應(yīng)用中都存在一些問題。在實(shí)際應(yīng)用中，應(yīng)根據(jù)廢水的水質(zhì)水量情況，結(jié)合各類氧化法的技術(shù)特點(diǎn)，選擇經(jīng)濟(jì)有效的處理技術(shù)。表對(duì)各類高級(jí)氧化技術(shù)的優(yōu)缺點(diǎn)進(jìn)行了比較，并指出了其今后發(fā)展的主要方向。 近年來膜處理技術(shù)快速發(fā)展, 已普遍被應(yīng)用在飲用水和廢水處理中, 但膜孔和膜表面易被天然有機(jī)污染物(nature organic matter, NOM)吸附或者堵塞, 逐漸累積形成致密的濾餅層, 造成嚴(yán)重膜污染, 嚴(yán)重阻礙了膜技術(shù)的進(jìn)一步推廣和應(yīng)用.

  為有效減緩膜污染, 截至目前, 已研究了3種不同膜工藝. ①傳統(tǒng)膜工藝:原水分別經(jīng)混凝、沉淀后進(jìn)入膜池; ②短流程膜工藝:原水經(jīng)混凝后直接進(jìn)入膜池; ③一體式膜工藝:將吸附劑直接注入膜池, 原水不經(jīng)混凝、沉淀直接進(jìn)入膜池.與傳統(tǒng)膜工藝相比, 短流程膜工藝由于省去了沉淀池, 因而不僅能穩(wěn)定有效運(yùn)行, 同時(shí)占地面積進(jìn)一步減少, 且能更有效地緩解膜污染.這是由于傳統(tǒng)膜工藝中大顆粒物質(zhì)在沉淀池中得以去除, 導(dǎo)致大量小顆粒物質(zhì)進(jìn)入膜池, 所形成的濾餅層更加致密, 從而膜污染程度較短流程膜工藝嚴(yán)重.然而, 短流程膜工藝由于進(jìn)入膜處理系統(tǒng)的顆粒粒徑較大, 極易沉淀, 導(dǎo)致膜池內(nèi)排泥量較大.基于此, 將吸附劑直接注入膜池的一體式膜工藝逐漸成為研究重點(diǎn).一方面, 一體式膜工藝無需混凝池和沉淀池, 因而占地面積進(jìn)一步減少.另一方面, 通過膜池底部曝氣, 吸附劑懸浮于膜池中, 因而排泥量也減少.同時(shí), 污染物經(jīng)吸附劑吸附后過膜, 去除效果得以保證.一些研究甚至表明, 一體式膜工藝與傳統(tǒng)膜工藝及短流程膜工藝相比能更好地去除污染物并減緩膜污染.盡管一體式膜工藝具有良好的應(yīng)用前景, 然而目前的研究大多僅限于實(shí)驗(yàn)室規(guī)模, 且大多數(shù)為顆粒型吸附劑, 如粉末活性炭、納米鐵、碳納米管甚至石英砂.這些吸附劑雖然能減緩膜污染, 但長期運(yùn)行后存在刮傷膜表面的風(fēng)險(xiǎn), 且多數(shù)吸附劑價(jià)格較高.基于混凝劑水解絮體良好的吸附效能, 本研究將探討一體式絮體-超濾膜工藝.

  本文采用聚偏氟乙烯(PVDF)中空纖維超濾膜, 首先以水體中常見天然有機(jī)污染物腐殖酸(HA)為處理對(duì)象, 從鋁鹽絮體投加量、投加頻率、曝氣方式及pH等考察了該工藝的佳運(yùn)行條件, 并系統(tǒng)研究了鋁鹽絮體注入膜池后HA的去除效率及膜污染行為.此外, 基于密云水庫原水, 進(jìn)一步考察該工藝的性能與穩(wěn)定性.單獨(dú)超聲氧化技術(shù)能夠去除水中的某些有機(jī)污染物，但其單獨(dú)處理成本高，且對(duì)親水性、難揮發(fā)的有機(jī)物處理效果較差，對(duì) TOC 的去除不徹底，因此，常與其他高級(jí)氧化技術(shù)聯(lián)用，以降低處理成本、改善處理效果。而且，超聲輻射與其它催化技術(shù)聯(lián)用，超聲引起的劇烈湍動(dòng)可強(qiáng)化污染物與固態(tài)催化劑之間的固液傳質(zhì)，持續(xù)清洗催化劑表面，保持催化劑活性。基于超聲波技術(shù)的聯(lián)合氧化技術(shù)有超聲/ H2O2或O3氧化技術(shù)、超聲 -Fenton 氧化技術(shù)、超聲/光催化氧化技術(shù)、 超聲/ 濕式氧化技術(shù)等。任百祥采用超聲 -Fenton 試劑聯(lián)合處理染料廢水，染料廢水 COD去除率達(dá)到 91.8%，且 Chen 等發(fā)現(xiàn)，在超聲與Fenton 的協(xié)同反應(yīng)中，負(fù)載 α-Fe2O3的 4A 型沸石可以強(qiáng)化超聲空化效果，且具有鐵離子溶出小、 反應(yīng)穩(wěn)定性高、 使用壽命長的特點(diǎn)。

全國各省地級(jí)市名單如下：

1、華北地區(qū)：

（1）河北�。�11個(gè)）：石家莊市、張家口市、承德市、唐山市、秦皇島市、廊坊市、保定市、滄州市、衡水市、邢臺(tái)市、邯鄲市

（2）山西�。�11個(gè)）：太原市、大同市、朔州市、忻州市、陽泉市、晉中市、呂梁市、長治市、臨汾市、晉城市、運(yùn)城市

（3）內(nèi)蒙古自治區(qū)（9個(gè)）：呼和浩特市、呼倫貝爾市、通遼市、赤峰市、巴彥淖爾市、烏蘭察布市、包頭市、鄂爾多斯市、烏海市 東北地區(qū)

（4）黑龍江�。�12個(gè)）：哈爾濱市、黑河市、伊春市、齊齊哈爾市、鶴崗市、佳木斯市、雙鴨山市、綏化市、大慶市、七臺(tái)河市、雞西市、牡丹江市

（5）吉林省（8個(gè)）：長春市、白城市、松原市、吉林市、四平市、遼源市、白山市、通化市

（6）遼寧�。�14個(gè)）：沈陽市、鐵嶺市、阜新市、撫順市、朝陽市、本溪市、遼陽市、鞍山市、盤錦市、錦州市、葫蘆島市、營口市、丹東市、大連市

2、華東地區(qū)：

（1）江蘇省（13個(gè)）：南京市、連云港市、徐州市、宿遷市、淮安市、鹽城市、泰州市、揚(yáng)州市、鎮(zhèn)江市、南通市、常州市、無錫市、蘇州市

（2） 浙江�。�11個(gè)）：杭州市、湖州市、嘉興市、紹興市、舟山市、寧波市、金華市、衢州市、臺(tái)州市、麗水市、溫州市

（3）安徽�。�16個(gè)）：合肥市、淮北市、亳州市、宿州市、蚌埠市、阜陽市、淮南市、滁州市、六安市、馬鞍山市、蕪湖市、宣城市、銅陵市、池州市、安慶市、黃山市

（4）福建�。�9個(gè)）：福州市、寧德市、南平市、三明市、莆田市、龍巖市、泉州市、漳州市、廈門市

（5）江西�。�11個(gè)）：南昌市、九江市、景德鎮(zhèn)市、上饒市、鷹潭市、撫州市、新余市、宜春市、萍鄉(xiāng)市、吉安市、贛州市

（6）山東�。�17個(gè)）：濟(jì)南市、德州市、濱州市、東營市、煙臺(tái)市、威海市、淄博市、濰坊市、聊城市、泰安市、萊蕪市、青島市、日照市、濟(jì)寧市、菏澤市、臨沂市、棗莊市 

3、中南地區(qū)：

（1）河南�。�17個(gè)）：鄭州市、安陽市、鶴壁市、濮陽市、新鄉(xiāng)市、焦作市、三門峽市、開封市、洛陽市、商丘市、許昌市、平頂山市、周口市、漯河市、南陽市、駐馬店市、信陽市

（2） 湖北�。�12個(gè)）：武漢市、十堰市、襄樊市、隨州市、荊門市、孝感市、宜昌市、黃岡市、鄂州市、荊州市、黃石市、咸寧市

（3） 湖南�。�13個(gè)）：長沙市、岳陽市、張家界市、常德市、益陽市、湘潭市、株洲市、婁底市、懷化市、邵陽市、衡陽市、永州市、郴州市

（4）廣東省（21個(gè)）：廣州市、韶關(guān)市、梅州市、河源市、清遠(yuǎn)市、潮州市、揭陽市、汕頭市、肇慶市、惠州市、佛山市、東莞市、云浮市、汕尾市、江門市、中山市、深圳市、珠海市、陽江市、茂名市、湛江市

（5）廣西壯族自治區(qū)（14個(gè)）：南寧市、桂林市、河池市、賀州市、柳州市、百色市、來賓市、梧州市、貴港市、玉林市、崇左市、欽州市、防城港市、北海市

（6） 海南�。�4個(gè)）：海口市、三亞市、三沙市、儋州市

4、西南地區(qū)：

（1）四川�。�18個(gè)）：成都市、廣元市、巴中市、綿陽市、德陽市、達(dá)州市、南充市、遂寧市、廣安市、資陽市、眉山市、雅安市、內(nèi)江市、樂山市、自貢市、瀘州市、宜賓市、攀枝花市

（2）貴州省（6個(gè)）：貴陽市、遵義市、六盤水市、安順市、銅仁市、畢節(jié)市

（3）云南�。�8個(gè)）：昆明市、昭通市、麗江市、曲靖市、保山市、玉溪市、臨滄市、普洱市

（4）西藏自治區(qū)（6個(gè)）：拉薩市、日喀則市、昌都市、林芝市、山南市、那曲市

5、西北地區(qū)：

（1）陜西�。�10個(gè)）：西安市、榆林市、延安市、銅川市、渭南市、寶雞市、咸陽市、商洛市、漢中市、安康市

（2）甘肅�。�12個(gè)）：蘭州市、嘉峪關(guān)市、酒泉市、張掖市、金昌市、武威市、白銀市、慶陽市、平?jīng)鍪小⒍ㄎ魇�、天水市、隴南市

（3）青海�。�2個(gè)）：西寧市、海東市

（4）寧夏回族自治區(qū)（5個(gè)）：銀川市、石嘴山市、吳忠市、中衛(wèi)市、固原市

（5）新疆維吾爾自治區(qū)（4個(gè)）：烏魯木齊市、克拉瑪依市、吐魯番市、哈密市