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迅速高效、條件溫和、簡單易處理的化學反應,一直是化學工作者探索研究的熱點和不斷追求的目標,而同時具備這些反應特點的非"點擊反應"莫屬。點擊化學是一類具有高化學選擇性、高反應產(chǎn)率、溶劑耐受性、反應條件溫和等優(yōu)點的化學反應的總稱,雖然這一化學概念的引入不過短短十余年,卻已在合成化學、材料科學、化學生物學和藥理學等諸多領(lǐng)域表現(xiàn)出巨大的潛力。而最能體現(xiàn)其在材料科學中價值的應該是聚合物化學領(lǐng)域,不僅能夠降低工業(yè)生產(chǎn)成本,同時避免了重金屬催化劑的使用,對安全生產(chǎn)和環(huán)境保護都具有重要意義。有機硅化合物具有耐高低溫性、耐候性、耐老化性、電氣絕緣性、耐臭氧性、憎水性、難燃性、生理惰性等眾多獨特性能,不僅在航空航天、電子電氣、紡織輕工、機械制造、建筑建材、交通運輸、醫(yī)療衛(wèi)生等現(xiàn)代工業(yè)生產(chǎn)及國防工業(yè)領(lǐng)域具有舉足輕重的作用,也同樣深入到了人們?nèi)粘Ｉ畹姆椒矫婷?/span>,這是其他有機高分子材料所無法比擬的。

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雖然有機硅化合物種類繁多、應用廣泛,但涉及其合成的反應卻相對較少。同時,如何通過精細結(jié)構(gòu)的設計來調(diào)控有機硅化合物的物化性質(zhì),一直是聚合化學領(lǐng)域不曾間斷的研究課題。因此,如何利用好現(xiàn)有的合成方法并探索引入新的反應來簡化合成步驟、設計開發(fā)新型有機硅化合物、豐富有機硅產(chǎn)品種類、擴大有機硅的應用范圍就顯得尤為重要。主要通過利用或結(jié)合點擊反應來設計有機硅聚合物,探索合成其他方法難以制備或具有新性能的有機硅聚合物。主要研究內(nèi)容如下:1.通過巰-烯反應和Diels-Alder反應,合成了一種可回收自愈交聯(lián)網(wǎng)狀硅氧烷聚合物。首先通過巰-烯反應對四甲基四乙烯基環(huán)四硅氧烷(D4Vi)進行呋喃功能化,得到呋喃功能化的環(huán)四硅氧烷(D1),再進一步與雙馬來酰亞胺發(fā)生Diels-Alder(DA)反應,形成熱力學動態(tài)可逆交聯(lián)網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。對交聯(lián)網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的DA合成反應及r-DA解聚反應進行了研究,而且發(fā)現(xiàn)交聯(lián)網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)在紫外光下表現(xiàn)出很強的光致發(fā)光,而且在可回收粘結(jié)劑方面有潛在應用,尤其是玻璃粘結(jié)。這種方法可進一步用于其他自愈材料、形狀記憶網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)、溫敏性材料的制備。2.設計了一種新穎的高選擇性的由硫醚鍵環(huán)硅氧烷氧化制備含砜聚合物的新方法,整個過程不添加額外的催化劑。硫醚氧化的過程造成了 Si-O-Si鍵的斷鍵重排,從而引發(fā)開環(huán)聚合。首先由四甲基四乙烯基環(huán)四硅氧烷(D4Vi)與商業(yè)化巰基化合物發(fā)生巰-烯反應,得到功能化環(huán)四硅氧烷,隨后被氧化成含砜硅氧烷,此過程中,氧化反應引發(fā)了 Si-O-Si鍵的斷鍵重排導致含砜硅氧烷的開環(huán)聚合。這種新穎的獲得聚硅氧烷的方式,對聚硅氧烷的合成具有借鑒意義。首次通過商業(yè)化氧化劑,過氧鹽復鹽,加速誘導硫醚鍵環(huán)硅氧烷的開環(huán)聚合。我們的發(fā)現(xiàn)為新型聚硅氧烷的合成提供了新的視角。3.通過設計對比實驗、分子軌道函數(shù)計算,研究硅氧烷氧化聚合過程中發(fā)生的氧化-斷鍵重排-聚合現(xiàn)象的機理,分別通過Si-O-Si鏈骨架結(jié)構(gòu)、骨架結(jié)構(gòu)連接的側(cè)鏈基團的對比來研究反應物結(jié)構(gòu)對氧化產(chǎn)物結(jié)構(gòu)的影響。并通過核磁、質(zhì)譜對產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)進行了分析。并根據(jù)氧化前后電子密度的變化推斷了氧化-斷鍵重排-聚合過程的機理,對其氧化斷鍵重排機理的探索,能更好的理解硅氧烷的聚合過程,同時也為其他含砜基聚合物或新型硅氧烷結(jié)構(gòu)材料的制備提供了依據(jù)。4.以烯烴、炔烴和不同巰基化合物為原料、經(jīng)巰-烯/-炔點擊反應高效地合成了一系列功能化硅烷和硫醚硅烷聚合物,進而又對不飽和硅烷聚合物進行了后功能化。分別通過FT-IR、NMR、LC-MS和熒光分光光度計對產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和光學性質(zhì)進行了表征和測試。通過核磁共振對三甲基硅乙炔與巰基丙酸甲酯反應過程中產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)進行了實時表征,研究了反應時間與產(chǎn)物的異構(gòu)化之間的關(guān)系。并通過熒光色譜和TGA測試了其光學性能和熱力學性能。隨后,選擇2-((3-(三甲基硅烷)丙基)硫醚)琥珀酸(Te-3)為初始反應物,與鑭系金屬離子發(fā)生配位,得到具有很強光致發(fā)光特性的配合物,并經(jīng)聚合自組裝過程形成了結(jié)構(gòu)較規(guī)則的納米棒。通過TEM觀察了納米棒的形成過程,并推測了可能的形成機理。對配合物的表征和討論為理解和制備金屬有機納米材料提供了很好的參考。